孫越考進中華民國青年軍208師後,於1949年隨國民軍到台灣,並加入裝甲兵「水牛劇團」,從此開始演藝生涯。1962年,參演首部電影作品《白雲故鄉》,之後多扮演反派角色。1969年,以李翰祥導演的《揚子江風雲》一片,獲得第七屆金馬獎最佳男配角。
除了電影演出,孫越也是台灣電視公司的基本演員,演出台視的多齣連續劇。自從與張小燕在台視綜藝節目《銀河璇宮》演出短劇後,改走諧星路線;其後更主持台視綜藝節目《錦繡年華》和主演台視單元劇《小人物狂想曲》,造成轟動。1981年,孫越離開台視,專心於電影演出,並與陶大偉合唱〈朋友歌〉,讓演藝生涯又更上一層樓;同年,陶大偉帶孫越到教堂做禮拜,孫越受到耶穌基督感召,受洗成為基督徒,成功戒去20多年的菸癮,並首度參加公益活動──即《宇宙光》雜誌發起的「送炭到泰北」、「送炭到蘭嶼」等活動。此後,孫越獻身於傳播福音以及公益活動,不遺餘力。
1983年,孫越以虞戡平導演的《搭錯車》獲得了第二十屆金馬獎最佳男主角,為其演藝事業顛峰時期。他在此時毅然宣誓永遠奉獻擔任義工,並且規定自己一年中有八個月必須用於社會慈善工作。1989年為孫越從事演藝生涯四十週年,孫越在拍完《兩個油漆匠》後宣佈退出演藝界,只從事義務性演出。